繰り返し充放電可能な全固体空気二次電池を開発

高分子電解質膜と酸化還元活性な有機化合物を組み合わせる

【発表のポイント】

水素イオン（プロトン）を可逆的に取り込みできる有機化合物とプロトン伝導性の高分子薄膜を組み合わせて、繰り返して充放電できる全固体空気二次電池を開発した。

一定速度（放電レート15C）における発電で、30サイクル繰り返し充放電可能なことを確認した。

小型軽量で液漏れや発火の危険性がなく折り曲げても使える可能性があるため、モバイル機器などへの応用が期待できる。

山梨大学クリーンエネルギー研究センター・早稲田大学理工学術院の宮武 健治（みやたけ けんじ）教授、早稲田大学理工学術院の小柳津 研一（おやいづ けんいち）教授らの研究グループは、水素イオン（プロトン）を可逆的に取り込みながら酸化還元反応する有機化合物とプロトン伝導性の高分子薄膜を組み合わせることにより、繰り返し充放電することができる「全固体空気二次電池」を開発しました。

空気電池^※1は空気中の酸素（正極活物質）と金属（負極活物質）、イオン伝導性の電解質から構成される電池ですが、多くの場合液体電解質を用いているため、液体の漏れや蒸発、発火など安全性に課題があります。また、負極活物質が酸素や水分により劣化することも課題となっています。本研究により、プロトン伝導性高分子薄膜^※２を電解質に、酸化還元活性な有機化合物を負極活物質に用いることで、可搬性と安全性に優れ、繰り返して充放電して使用することができる全固体空気二次電池の開発に成功しました。一定速度（放電速度15C）における発電実験で、30サイクル繰り返して充放電が可能であることも確認されました。今後、構成材料の高性能化・最適化や耐久性などを改善することで、携帯電話や小型電子デバイスなどモバイル機器用の電源として応用できる可能性があります。

本研究成果は、2023年5月16日（火）にドイツ化学会が発行するハイインパクトの学術雑誌『Angewandte Chemie International Edition』のオンライン版で公開されました。

【論文情報】
雑誌名：Angewandte Chemie International Edition
論文名：All-Solid-State Rechargeable Air Batteries Using Dihydroxybenzoquinone and Its Polymer as the Negative Electrode
DOI：10.1002/anie.202304366

(1) これまでの研究で分かっていたこと

繰り返し充放電が可能な二次電池は携帯機器や電気自動車など様々な分野に応用されており、小型軽量化、高容量化、低コスト化を目指した研究が世界的に活発に進められています。なかでも正極の活物質に空気中の酸素を使う空気二次電池は、他の二次電池と比べて著しく高い理論エネルギー密度を持つことから注目を集めています。

これまでの空気二次電池は負極活物質としてリチウムなどの金属、電解質として非水系の有機電解質溶液が主に用いられていますが、負極活物質の劣化や電解液の漏れ出しなど多くの課題があります。固体電解質を用いた全固体空気電池も提案されていますが、負極の課題は解決されていません。

最近、負極活物質に酸化還元活性な有機化合物を用いた空気二次電池がいくつか開発されました（Li et al., Chem, 5, 2159-2170, 2019: Oyaizu et al., Chem. Commun., 56, 4055-4058, 2020）が、高分子電解質膜との組み合わせによる全固体空気二次電池はこれまで存在していませんでした。

(2) 今回の研究で新たに実現しようとしたこと、明らかになったこと

有機化合物を用いた電極と固体電解質から成る空気二次電池に挑戦しました。負極活物質としてプロトンを取り込みながら酸化還元活性を示す有機レドックス化合物（ジヒドロキシベンゾキノン^※3およびその重合体）、電解質としてプロトン伝導性高分子薄膜（ナフィオン）、正極として白金触媒を含むガス拡散電極（活物質は酸素）を組み合わせた全固体空気二次電池の可能性を検討し、その結果、原理の実証に成功しました。

(3) 今回、新しく開発した手法

負極活物質であるジヒドロキシベンゾキノンの酸化還元反応を促進し、電解質膜との界面でのプロトン移動を円滑に進めるために、電子伝導性材料（カーボン粉末）とプロトン伝導性高分子（ナフィオン）を混合した負極構造を設計・構築しました。電流電位測定により負極での反応とその可逆性を確認し、充放電、レート特性、サイクル特性を評価しました。さらにジヒドロキシベンゾキノンを高分子化したところ負極活物質の利用率が40％以上向上し、全固体空気二次電池の容量も6倍以上向上することを見出しました。

本研究により開発した「全固体空気二次電池」は繰り返して充放電することができ、一定速度（放電レート15C）における発電で、30サイクル充放電が可能です。

(4) 研究の波及効果や社会的影響

リチウムイオン二次電池の性能や耐久性は日々向上していますが、リチウム資源は限られており、また、液体電解質を用いた課題（漏れ出し、蒸発、発火の危険性、など）は本質的に解決が困難です。本研究で開発した全固体空気二次電池は安全な有機レドックス化合物とプロトン伝導性高分子薄膜を用いており、これら物質はそもそも水分が含まれた状態で用いており水や酸素で電極が劣化することが無く、極めて安全性に優れています。また、高分子化合物の特徴を活かしてフレキシブルなデバイスにできる可能性もあります。今後、構成材料の高性能化・最適化や耐久性などを改善することで、携帯電話や小型電子デバイスなどモバイル機器用電源としての応用が期待されます。

(5) 今後の課題

酸化還元電位がより卑（マイナス）な有機レドックス化合物を用いることにより電池電圧を高くしたり、負極中の活物質を安定化させてレート特性やサイクル特性を改善することで、二次電池としての特性を一層向上させたいと考えています。

(6) 研究者のコメント

空気二次電池は二次電池と燃料電池の利点を兼ね備えた次世代のエネルギーデバイスとして期待されていますが、性能や安全性に関する技術的な課題が多く実用化されている例は限られています。本研究により、有機負極活物質と高分子電解質から成る全固体空気二次電池の開発に成功し、小型軽量化、高容量化、高安全性を兼ね備えた新しいタイプの空気二次電池の可能性を示すことができました。他方、今回の成果はまだ原理実証の段階であり電池電圧やレート特性、サイクル特性は改善の余地がありますので、今後、全固体空気二次電池の実用化に向けた追求を継続していきたいと考えています。

(7)用語解説

※1　空気電池

正極活物質として空気中の酸素を用いる電池。多くの場合、負極には金属が用いられている。電池内部に正極活物質を内蔵する必要が無いため、原理的に大きなエネルギー密度を持つという特徴がある。

※2　プロトン伝導性高分子薄膜

スルホン酸基などの酸性基を含む高分子から成る膜。燃料電池などの電気化学デバイスの固体電解質として用いられている。

※３　ジヒドロキシベンゾキノン

水酸基が2つ置換されたベンゾキノン。酸性条件下で酸化還元活性を示す。

(8) 論文情報

雑誌名：Angewandte Chemie International Edition
論文名：All-Solid-State Rechargeable Air Batteries Using Dihydroxybenzoquinone and Its Polymer as the Negative Electrode
執筆者名（所属機関名）：Makoto Yonenaga （米長 諒）^＊、Yusuke Kaiwa （海和 雄亮）^＊＊、Kouki Oka （岡 弘樹）^＊＊、Kenichi Oyaizu （小柳津 研一）^＊＊、Kenji Miyatake （宮武 健治）^＊、^＊＊
＊山梨大学 クリーンエネルギー研究センター
＊＊早稲田大学 先進理工学部 応用化学科
掲載日時：2023年5月16日（火）
掲載URL：https://doi.org/10.1002/anie.202304366
DOI：10.1002/anie.202304366

(9) 研究助成

研究費名：科学研究費補助金 新学術領域研究「ハイドロジェノミクス」（研究領域提案型）
研究課題名：高速移動水素による次世代創蓄電デバイスの設計
研究代表者名（所属機関名）：宮武 健治（山梨大学）
研究分担者名（所属機関名）：小柳津 研一（早稲田大学）

研究費名：科学研究費補助金 基盤研究（B）
研究課題名：全固体空気二次電池の創製：原理実証と有機負極活物質の検討
研究代表者名（所属機関名）：宮武 健治（山梨大学）

研究費名：データ創出・活用型マテリアル研究開発プロジェクト
研究課題名：再生可能エネルギー最大導入に向けた電気化学材料研究拠点（DX-GEM）
研究代表者名（所属機関名）：宮武 健治（山梨大学）

演題：Controllable Generative AI for the Metaverse and VFX

日時：2023年6月1日(木)15:00-16:40

会場： 早稲田大学　121 号館 コマツ 100 周年記念ホール

講師：Hao Li

(CEO/Co-Founder Pinscreen Associate Professor, Mohamed bin Zayed University of Artificial Intelligence (MBZUAI))

対象：学部生・大学院生、教職員、学外者、一般の方

参加方法：入場無料、直接会場へ

主催：先進理工学研究科　物理学及応用物理学専攻

問合せ：早稲田大学 理工センター 総務課

TEL：03-5286-3000

公募要領_早稲田大学基幹理工学部数学科

演題：「エネルギーと物質と情報を通して，生命を知る」（仮題）

日時：2023年6月29日(木)15：05－16：45

会場：西早稲田キャンパス　52号館　3階302教室

講師：伏見　譲（埼玉大学（名誉教授））

対象：学部生・大学院生、教職員、学外者、一般の方

参加方法：入場無料、直接会場へお越しください。

主催：先進理工学研究科　応用化学専攻

問合せ：早稲田大学 理工センター 総務課

TEL：03-5286-3000

「Translational Chemical Biology」(2023/6/6)

演題：Translational Chemical Biology

日時：2023年6月6日(火)16：30－18：10

会場：西早稲田キャンパス　62号館森村記念ラウンジ　(62号館1階)

講師：Xiaoguang Lei（北京大学　教授）

対象：学部生・大学院生、教職員、学外者、一般の方

参加方法：入場無料、直接会場へお越しください。

主催：先進理工学研究科　応用化学専攻

問合せ：早稲田大学 理工センター 総務課

TEL：03-5286-3000

演題：Development of Highly Efficient Palladium Nanocatalysts for the Heterogeneous Suzuki−Miyaura Reaction　⇒　講師都合により中止となりました

日時：2023年6月2日(金)17：00－18：40    ⇒　中止となりました

会場：西早稲田キャンパス　62W号館　1階大会議室A

講師：Shiguang PAN（Lecturer (講師) School of Chemistry, Tiangong University）

対象：学部生・大学院生、教職員、学外者、一般の方

参加方法：入場無料、直接会場へお越しください。

主催：先進理工学研究科　化学・生命化学専攻

問合せ：早稲田大学 理工センター 総務課

TEL：03-5286-3000

演題：Nonlocal modeling, analysis and computation: some recent development

日時：2023年5月25日(木)16:00-17:40

会場：西早稲田キャンパス　63号館2階　05会議室

講師：Qian Du 　（コロンビア大学 教授）

対象：学部生・大学院生、教職員、学外者、一般の方

参加方法：入場無料、直接会場へお越しください。

主催：基幹理工学部　応用数理学科

問合せ：早稲田大学 理工センター 総務課

TEL：03-5286-3000

銀河宇宙線のヘリウム成分を250テラ電子ボルトまで直接観測に成功
30テラ電子ボルト以上でスペクトル軟化の兆候を検出

国際宇宙ステーション・「きぼう」日本実験棟搭載高エネルギー電子・ガンマ線観測装置（CALET）による測定

発表のポイント

国際宇宙ステーション・「きぼう」日本実験棟搭載の宇宙線電子望遠鏡(CALET)が、銀河宇宙線の一つであるヘリウムのエネルギースペクトルを250テラ電子ボルトまで高精度に観測することに成功し、30テラ電子ボルト以上でエネルギー軟化の兆候を検出しました。

陽子とヘリウムは核子当たりのエネルギーで60テラ電子ボルトまで、スペクトルの冪の変化においては同様な構造を持つことがわかりました。

一方で、冪の傾きが陽子とヘリウムでは異なっていることから高エネルギー領域では何か異なる加速・伝播機構がある可能性が生じたため、その理論的な検証が求められています。

早稲田大学理工学術院総合研究所主任研究員 小林兼好（こばやしかずよし）、早稲田大学名誉教授・CALET代表研究者 鳥居祥二（とりいしょうじ）、シエナ大学研究員 Paolo Brogi、と宇宙航空研究開発機構（JAXA）及び国内他機関、イタリア、米国の国際共同研究グループ（以下、本研究グループ）は、国際宇宙ステーション（ISS）・「きぼう」の船外実験プラットフォームに搭載された宇宙線電子望遠鏡（以下、CALET^*1：高エネルギー電子・ガンマ線観測装置）を用いて、銀河宇宙線^*2のヘリウムのエネルギースペクトル^*3を250テラ電子ボルトまで高精度に観測し、30テラ電子ボルト^*4以上の領域でエネルギースペクトル軟化^*5の兆候を観測しました。

本研究成果は、アメリカ物理学会発行の『Physical Review Letters』に、“Direct Measurement of the Cosmic-Ray Helium Spectrum from 40 GeV to 250 TeV with the Calorimetric Electron Telescope on the International Space Station”として、2023年4月27日（木）＜現地時間＞にオンラインで掲載されました。

（１）これまでの研究で分かっていたこと

宇宙線は星の進化の過程で生成された元素が、特にその最終段階で超新星爆発などにより宇宙空間にばら撒かれ、超新星残骸で生成された衝撃波によって加速されると考えられています^*6。しかし、この衝撃波加速やその後の宇宙空間への拡散などについては、まだまだ不明な部分が多く、その解明には宇宙線諸成分のエネルギースペクトルの高精度観測が不可欠です。

宇宙線の生成、加速、伝搬過程は「超新星残骸における衝撃波によって加速され、銀河磁場によって拡散的に伝播して銀河外へ漏れ出す」という”標準モデル”による理解が進められてきました。このモデルでは、地球で観測される宇宙線スペクトルの形状は単調な冪（べき）型のスペクトル^*7が予測されます。しかし、この予測に反する数100ギガ電子ボルトにおけるスペクトルの単一冪からのズレとして、宇宙線の主成分である陽子やいくつかの原子核についてはテラ電子ボルト領域に至る漸次的な「スペクトル硬化^*8」が報告されています。これは”標準モデル”では理解できない結果であり、宇宙線の加速・伝播機構モデルについてパラダイムシフトの必要性を示唆しており、その解釈をめぐって現在活発な研究が繰り広げられています。

「きぼう」で定常観測を継続するCALETはこれまでの実験に比べ、高精度なエネルギースペクトルの直接観測に成功してきました^*9。既に陽子を始め、ホウ素、炭素、酸素でスペクトル硬化を報告しており、スペクトル硬化の高精度観測に注目が集まっています。さらに陽子ではエネルギーのより高い領域で「スペクトル軟化」も観測され、昨年発表しました。

近年の目覚ましい発展により明らかになってきた、エックス線やガンマ線を含む宇宙における高エネルギー放射の最終的な理解には、その源となっている荷電宇宙線の理解が必須となります。これは、電波や赤外・可視光等の電磁波スペクトルが主に、黒体輻射に代表される熱的放射を観測しているのに対し、冪型スペクトルによって特徴づけられる非熱的放射の背景には必ず宇宙線の加速と伝播が隠されているためです。

（２）今回の研究で新たに実現しようとしたこと、明らかになったこと

陽子ではエネルギーの高い領域で新たにスペクトル軟化が観測されましたが、陽子固有の現象なのか、スペクトル硬化のように複数の原子核で共通の現象なのか、陽子の次に重い原子核、ヘリウムにも同様にスペクトル軟化の傾向があるのかが注目されています。2021年にはDAMPE（DArk Matter Particle Explore）^*10実験によりヘリウムのテラ電子ボルト領域に至る漸次的なスペクトル硬化および30テラ電子ボルト付近からスペクトル軟化の兆候が報告されました。そこで今回我々はヘリウムの高精度解析を行い、40ギガ電子ボルトから250テラ電子ボルト^*2と、DAMPE実験が観測した80テラ電子ボルトよりも高いエネルギー領域まで、宇宙線ヘリウムスペクトル^*3、4の高精度直接観測に成功しました。

CALETによって科学観測を開始した2015年10月13日から2022年4月30日までのデータを用いて、測定されたヘリウムのエネルギースペクトルを図1に示しました（赤点）。灰色のバンドはCALETの観測に伴う現時点での系統誤差を含む全誤差です。青色で示したDAMPE実験とは絶対値も誤差の範囲内で一致しています。さらにDAMPE実験が観測した80テラ電子ボルトよりも高い、250テラ電子ボルトまでスペクトル軟化の傾向が続いていることを明らかにしました。

図２では昨年発表した陽子のデータを用い、陽子とヘリウムの比の核子当たりのエネルギースペクトルを示しました（赤点）。先行実験から大幅に誤差を縮小し、傾きが大きく変わることなく核子当たり60テラ電子ボルトを超える領域まで続くことがわかりました。また、図からわかるように、エネルギーの増大とともに陽子に対するヘリウム割合が増えていることがわかります。”標準モデル”からは変化しないことが予測されることから、陽子とヘリウムには高エネルギー領域では何か異なる加速・伝播機構があるということを示唆しており、今後に理論的な検証が必要な課題となっています。

（３）そのために新しく開発した手法

CALET は世界で初めて宇宙機に搭載された宇宙線シャワーを可視化できるカロリメータ型の観測装置です。これまでは磁石を採用したマグネットスペクトロメータ型のPAMELA とAMS-02 が、電荷の正負の判定による反粒子を含む観測に現在成果を挙げていますが、カロリメータ型装置は、電荷の正負の判定ができないものの、よりエネルギーの高いテラ電子ボルト以上まで可能です。CALETはこれまで高精度観測が困難で未開拓な領域であったテラ電子ボルト領域での観測を行い、ヘリウムのスペクトル軟化兆候を得ることができました。

（４）研究の波及効果や社会的影響

本研究グループによる今回の成果は、CALETが昨年発表した宇宙線の主成分である陽子の10テラ電子ボルト以上でのスペクトルの軟化に続き、ヘリウムでもスペクトルの軟化が起こっている兆候を観測しました。陽子とヘリウムは核子当たりのエネルギーで250テラ電子ボルトまで、スペクトルの冪の変化においては同様な構造を持つことがわかりました。スペクトルの軟化が何らかの共通の原因で陽子とヘリウムで起こっており、今後、宇宙線の加速・伝搬機構の議論が活発化することが予想されます。

（５）今後の課題

スペクトル硬化の現象はこれで陽子、ヘリウム、ホウ素、炭素、酸素で観測されました。これまでの宇宙線加速・伝播機構の理論的解釈では、”標準モデル”により説明することが難しく、新たな加速もしくは伝播機構による解明が急がれています。今のところCALETでは酸素より重い原子核である、鉄、ニッケルでは観測されておらず、より高いエネルギー領域でスペクトル硬化が起こるのか、検証を進めてきます。

一方で、陽子、ヘリウムのスペクトル軟化の１つの解釈として、”標準モデル”による超新星残骸における衝撃波加速は、電荷に比例した加速限界を予見します。超新星残骸で達成可能な最高エネルギーは典型的に、陽子で60テラ電子ボルト、ヘリウムで120テラ電子ボルトと見積られています。一方で地上観測実験により3ペタ電子ボルト付近でスペクトル軟化(スペクトルの形状が足の膝に似ているので、ニー：Kneeと呼ばれている。)　が測定されています。これは超新星残骸での衝撃波加速が限界を迎え、宇宙線組成が電荷に比例して軽原子核からより重原子核へシフトすることによる構造と考えられています。地上観測実験では粒子の判別が困難なため、上記の超新星残骸モデルの検証には、陽子、ヘリウムを始めとする原子核の系統的なスペクトル軟化を宇宙空間で計測するCALETによる観測は決定的な役割を果たすことができます。

CALETは今後、さらにデータを蓄積し、また高エネルギー側での系統誤差を減らすことにより、酸素よりも重い重原子核成分の核子あたり10テラ電子ボルト付近でのエネルギー硬化、また核子あたり10テラ電子ボルトを超えるエネルギー領域の陽子・ヘリウムスペクトル軟化を高精度に決定することで、さらなる宇宙線加速、伝搬機構の検証を目指します。

（６）研究者のコメント

本研究で観測しているエネルギー領域の宇宙線は超新星爆発が起因で、地球に届く過程で加速、伝搬が起こり地球にたどり着くため、宇宙線を観測すると宇宙の多くのことがわかります。CALETでの観測で電子、陽子、今回のヘリウムを始めさまざまな原子核でのスペクトルを解明してきました。これからも安定的な観測を続け宇宙の謎を解明していきたいと考えています。

（７）用語解説

１：CALET（高エネルギー電子・ガンマ線観測装置）

2015年8月にISS・「きぼう」に搭載され、同年10月より宇宙線観測を開始した宇宙線電子望遠鏡「CALET」は、日本の宇宙線観測としては初めての本格的な宇宙実験で、すでに７年以上安定的な観測を行っています。高エネルギー電子の高精度観測に最適化されたユニークな装置ですが、確実な電荷決定と広いエネルギー測定範囲により、陽子や原子核成分の観測にも強力な性能を有しています。CALETの主となる検出装置は「カロリメータ」と言い、ここに飛び込んでくる宇宙線を捉えて観測することになります。カロリメータは、図３のように3つの層からできています。

図３の第1の層（CHD）では粒子の電荷を測定し、入射粒子の電荷を測定します。第2の層（IMC）では、主に粒子が飛んできた方向を測定します。そしてもっとも厚みのある第3の層（TASC）で、宇宙線が吸収されて生じる「シャワー」の発達の様子からその宇宙線のエネルギーや種類を特定します。この3つの層から得られる情報を統合することで、その宇宙線についてかなり広範囲に理解することが可能と考えています。特に第三の層の厚さや使われている物質と信号の読み出し方法によって、どれだけ高いエネルギーの粒子まで観測することができるかが決まります。CALETはとりわけこの点においてCALET以前の観測装置に比べて高い性能を保有しています。

2：宇宙線

宇宙空間は、何もないように見えますが、じつはとてもたくさんの粒子が飛んでいます。それらは原子よりもさらに小さい陽子や電子などの粒子で、宇宙空間で手をかざしたら一秒間に100個以上が手にあたるほどたくさん飛んでいます。そのような粒子を宇宙線と言います。宇宙線は約100年前に発見されて以来、常に物理学の最先端テーマでした。宇宙線の研究から、陽電子や中間子の発見など、人類の知識を大きく広げる成果があがっています。宇宙線は、太陽や天の川銀河（地球がある銀河系）など宇宙の様々な場所から飛んできます。特に高いエネルギーをもったものは、私たちが暮らす太陽系の外からはるばるやってきています。

3：スペクトル

本稿ではすべてエネルギースペクトルの意味で用いています。横軸をエネルギー、縦軸を流束とした図をエネルギースペクトルと言います。宇宙線スペクトルは冪形状となっていて、その冪の値は大体 -2.7程度ですので、高いエネルギーになるにつれ急激に流束が減少します。

4：電子ボルト

エネルギーの単位です。1ボルトの電位差を抵抗なしに通過した際に電子が得るエネルギーが1電子ボルトです。ここではその10⁹倍のギガ電子ボルト、10¹²倍のテラ電子ボルト、10¹⁵倍のペタ電子ボルトのエネルギー領域を扱っています。

5：スペクトル軟化

スペクトル硬化とは逆に、冪の絶対値が大きくなる方向のスペクトル変化を表し、エネルギーに対する流束の減少割合が増えていくことを示します。

6：宇宙線加速

高エネルギーの宇宙線がどこからきてどのように加速されたのか（＝高いエネルギーを得たのか）についてのもっとも有力な説明は、「超新星爆発」です。超新星爆発とは、質量の大きな星がその一生の最後に起こす爆発で、そのとき甚大なエネルギーが放出されます。そのエネルギーによって加速されて地球まで飛んできた粒子が高エネルギーの宇宙線だと考えられていますが、加速されるメカニズムの詳細については、まだわからない点が多く残されています。

7: 冪型スペクトル

変数xに対しする分布関数がx^α になる分布を、冪の値がαの冪関数型分布と呼びます。変数をエネルギー(E)にとった場合の流束の分布をエネルギースペクトルと言い、宇宙線スペクトルは冪形状となっていて、E^–γで表されます。冪の値はマイナスでγの値は2.7程度であるので、高いエネルギ―になるにつれ急激に流束が減少します。電波や赤外・可視光等の電磁波スペクトルが主に、黒体輻射に代表される熱的放射を観測しているのに対し、冪型スペクトルによって特徴づけられる非熱的放射の背景には必ず宇宙線の加速と伝播が隠されているためです。

8：スペクトル硬化

冪の絶対値が小さくなる方向のスペクトル変化を表し、エネルギーに対する流束の減少割合が減っていくことを示します。

9：これまでのCALETによる宇宙線諸成分（電子、水素（陽子）、炭素、水素、鉄、ニッケルなど）の観測

• 「宇宙線陽子スペクトルの高精度直接観測に成功」（2022年９月発表）

• 「宇宙線の鉄・ニッケル成分の最高エネルギー領域に至るスペクトルを測定」(2022年4月発表)

• 「宇宙線炭素・酸素のテラ電子ボルト領域に至るスペクトル硬化を検出」（2021年1月発表）

• 「宇宙線の直接観測により、テラ電子ボルト領域に至る漸次的な陽子スペクトル硬化を高精度に検出」（2019年5月発表）

• 「２年間のデータ蓄積により観測領域を拡張。8テラ電子ボルトまでの高精度電子識別に成功」（2018年5月発表）

• 「宇宙からの直接観測で３テラ電子ボルトまでの高精度電子識別に初めて成功」(2017年12月発表）

10: DAMPE

中国科学院が2015年12月に打ち上げた宇宙線観測を目的とした初めての科学観測衛星。

（８）論文情報

雑誌名：Physical Review Letters 130, 171002, (2023)
論文名：Direct Measurement of the Cosmic-Ray Helium Spectrum from 40 GeV to 250 TeV with the Calorimetric Electron Telescope on the International Space Station
執筆者名（所属機関名）：O. Adriani et al. (CALET Collaboration), Corresponding Authors: K. Kobayashi, P. Brogi
掲載日時（現地時間）：2023年4月27日（木）
掲載URL：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.130.171002#fulltext
DOI：10.1103/PhysRevLett.130.171002

（９）研究助成

研究費名：科学研究費補助金　基盤研究（S）
研究課題名：CALET長期観測による銀河宇宙線の期限解明と暗黒物質探索
研究代表者名（所属機関名）：鳥居祥二（早稲田大学）

文部科学省卓越大学院プログラム『パワー・エネルギー・プロフェッショナル(PEP)育成プログラム』は、
電力・エネルギー新産業創出に寄与する人材を輩出することを目的とした修士・博士後期5年一貫の博士人材育成プログラムです。
この度、本プログラムの2023年9月(6期生)・2024年4月(7期生)進入/編入 募集説明会を以下のように開催致します。
お気軽にお申込みください。

＜概要＞
対象：現在、電力系・エネルギーマテリアル系を専攻分野としている（あるいは現在それらの分野に関心がある）以下の学生、社会人
・学部3年生、4年生
・修士課程／一貫制博士1年生、2年生
・2023年9月・2024年4月に以下の参画専攻博士後期課程入学予定者
［本プログラム参画専攻］
・基幹理工学研究科（機械科学・航空宇宙専攻、電子物理システム専攻）
・創造理工学研究科（地球・環境資源理工学専攻）
・先進理工学研究科（応用化学専攻、電気・情報生命専攻、ナノ理工学専攻、先進理工学専攻）
・環境・エネルギー研究科（環境・エネルギー専攻）

日時：2023年5月24日（水）12:30～13:10（途中入退室可）
形式：Zoomオンラインミーティング（申請フォームから参加登録いただいた方にURL詳細等、メールでお送り致します。）
内容：
・PEP卓越大学院プログラム概要説明（研究指導・支援体制、カリキュラム、進路、経済的支援etc)
・2023年9月(6期生)・2024年4月(7期生)進入/編入募集日程
・質疑応答（プログラムコーディネーター林 泰弘教授、PEP事務局が質問にお答え致します。）
・現役PEP生の体験談（当日登壇あり）

＜申請フォーム＞
PEPプログラムに少しでも関心のある方はお気軽に、以下URLよりお申込みください。
https://bit.ly/3LA0fQs

申込締切：5月24日（水）10:00まで

＜お問合せ＞
PEP卓越大学院プログラム事務局（51号館1F理工統合事務所内）
TEL：03-5286-3238　Email：[email protected]

PEP卓越大学院プログラムHP　https://www.waseda.jp/pep/
パンフレット　https://www.waseda.jp/pep/pamphlet/
募集要項出願書類　https://www.waseda.jp/fsci/admissions_gs/guidelines/pep/

公募要領_早稲田大学基幹理工学部電子物理システム学科

公募要領_早稲田大学基幹理工学部電子物理システム学科

国立感染症研究所との協定締結から10年が過ぎたことを記念し、下記の通り、シンポジウムを開催することになりました。

日時：2023年5月20日（土）13:00~17:00
場所：早稲田大学121号館　コマツ100周年記念ホールおよびzoomによる配信
プログラム：ポスターを参照してください。

当日はオンライン配信を行いますので、どなたにでもご参加いただけます。無料ですが、事前登録が必要ですので、下記URLから申し込みをお願いします。（5月19日12:00締切）

https://forms.gle/x5Q7hY8YghME3uw1A

公募要領_早稲田大学基幹理工学部表現工学科

低消費電力AIを実現するシリコン光回路を従来比17分の1のサイズにコンパクト化、AIの基本動作の実証に成功

株式会社KDDI総合研究所（本社：埼玉県ふじみ野市、代表取締役所長：中村 元）と学校法人早稲田大学（本部：東京都新宿区、理事長：田中 愛治、責任者：宇髙 勝之 教授）は、AIの低消費電力化と高速化の実現を目指し、従来比で約17分の1の面積の光AIアクセラレーター用シリコン光回路を試作し、時系列データの予測を行うことに成功しました。AIの活用は拡大の一途をたどっており、莫大な数のコンピューターが必要とされています。KDDI総合研究所と早稲田大学はさらなる研究開発を進め、低消費電力、高速な光AIアクセラレーターの実用化に向けた基盤技術の確立を目指していきます。

【背景】

自然な文章を生成するAIを使ったチャットボットが公開され、世界中の注目を集めています。このような最先端を走るAIを動作させるためには莫大な数のコンピューターが必要であり、消費電力の削減や処理の高速化が課題となっています。一般に用いられるAIは電子回路上で動作していますが、一部の演算を光回路に置き換える光AIアクセラレーターは、消費電力の削減に有効で、かつ学習や推論の高速化が可能なことから、研究開発が盛んになっています。

中でもシリコン上に形成した光回路は、電子回路や他の光素子との集積化が容易な上、小型化できると期待されています。一方で光アクセラレーターを実用化するには、大規模に集積しやすくする必要があり、より一層の小型化が求められています。

【今回の成果】

KDDI総合研究所と早稲田大学は、従来比で約17分の1の面積の光AIアクセラレーター用シリコン光回路を試作し、時系列データの予測を行うことに成功しました。シリコン上に光回路（面積：0.25mm×0.92mm）を試作し、性能比較のため標準的に用いられているタスクであるSanta Fe波形（注１）の予測をさせたところ、正解データと予測データの誤差が非常に小さく、その構造の有効性を示すことができました。

【回路面積縮小の工夫】

これまで研究されてきたシリコン上に形成した光回路では、AIのモデルの一つであるリザバーコンピューティング（注2）を動作させるために、現在の情報と過去の情報を混ぜ合わせる必要があり、以下のいずれかの構造を採用していました。

1. 信号をネットワーク状に形成された光回路で何度も混ぜ合わせる構造

現在の情報と過去の情報が効果的に混ざるようなタイミングとするためにネットワークの節間の距離を確保する必要があり、素子面積が広くなる（16mm²）。ニューロン数（神経細胞数）を増やすとさらなる面積が必要。

2. 長い渦巻き状マルチモード光導波路構造

進む速度が異なる光波が多数存在できるマルチモード光導波路の性質を利用して現在の情報と過去の情報とを混ぜ合わせるために長い（4cm程度）光導波路が必要とされる。渦巻き状に収容しても2mm ×2mm 程度の面積が必要。

今回の試作では、構造２に比べて導波路幅を２倍広くし、さらには蛇行状の導波路構造を採用して長さを調整することにより、短い導波路長でゆっくりと進む光波（高次モード）を多数発生させ、さらには信号の高速化することで現在の情報と過去の情報が十分に混ざり合うように設計しました。

なお、今回の成果は米国サンノゼで開催される光エレクトロニクス関連の総合的な国際学術会議CLEO2023（The Conference on Lasers and Electro-Optics)において採択され、2023年５月８日（現地時間）に発表します。

【今後の展望】

光AIアクセラレーターがさまざまなシーンで利用されるように、光回路の構造探索や規模拡大を進め、GPUベースのAIアクセラレーターに比べて10分の1の低消費電力、かつ高速な光AIチップの基盤技術の確立を目指します。

■ KDDI総合研究所の取り組み

KDDI総合研究所は、2030年を見据えた次世代社会構想「KDDI Accelerate 5.0」を策定し、その具体化に向け、イノベーションを生むためのエコシステムの醸成に必要と考えられる「将来像」と「テクノロジー」の両面についてBeyond 5G/6Gホワイトペーパーにまとめました。新たなライフスタイルの実現を目指し、7つのテクノロジーと、それらが密接に連携するオーケストレーション技術の研究開発を推進します。今回の成果は7つのテクノロジーの中の「ネットワーク」に該当します。

■ 早稲田大学の取り組み

早稲田大学では、現在全学でカーボンニュートラル社会を目指した研究教育体制の構築に取り組んでいます。その中で、一層進展する高度情報化社会のための低消費電力大容量ネットワーク技術と並んでAIなどの高度情報処理技術の高速化・低消費電力化が不可欠と考えており、シリコンフォトニクス集積回路（SiPIC: Si Photonic Integrated Circuits）を用いた光信号処理デバイス技術の検討と実証を目指しています。

（注1）1992年に米国のSanta Feで開催された時系列予測コンテストにおいて使用された時系列データで、不安定なレーザーから出力されたパワー変動を記録したもので、予測性能を評価するときに標準的に用いられるデータの一つ。

（注２）時系列データの予測に主に適用される機械学習の手法の一つで、入力層、リザバー層（ランダムにニューロンが接続された層）、出力層からなる構造を有する。学習により出力層の結合の重みだけを変える単純さが特徴で、それにより高速な学習が可能となる。

世界初　物質中のアルファ線飛跡のリアルタイム画像化に成功

アルファ線内用療法など、様々な研究分野への応用に期待

発表のポイント

• 世界で初めて物質中のアルファ線の飛跡をリアルタイムで画像化することに成功
• 新しい高分解能放射線イメージング検出器の開発により実現
• アルファ線内用療法^＊1など、今後様々な研究分野への応用に期待

早稲田大学理工学術院の山本 誠一（やまもと せいいち）上級研究員（研究科教授）および片岡 淳（かたおか じゅん）教授らのERATO片岡X線ガンマ線イメージングプロジェクト（研究総括：片岡 淳教授）は、東北大学未来科学技術共同研究センターの吉野 将生（よしの まさお）准教授、鎌田 圭（かまだ けい）准教授、吉川 彰（よしかわ あきら）教授、矢島 隆雅（やじま りゅうが）大学院生、名古屋大学大学院医学系研究科総合保健学専攻の中西 恒平（なかにし こうへい）助教と共同で、高分解能放射線イメージング検出器を開発し、放射線の一種であるアルファ線が物質中を飛んでいる様子（飛跡）を短時間間隔の連続画像（リアルタイム画像）として可視化することに成功しました。アルファ線は、物質中では数十マイクロメートル程度と極めて短い距離しか飛ばないことから、アルファ線の物質中の飛跡をリアルタイムで観察することは、これまで不可能と考えられていました。今回、研究チームが新しいイメージング検出器を開発し、世界で初めてイメージングを可能にしたことで、今後、アルファ線を用いた放射線治療^＊2など、様々な科学分野への応用が期待されます。

本研究成果は、2023年4月26日（水）午前10時（英国時間・夏時間）にネイチャー・パブリッシング・グループのオンライン総合科学誌『Scientific Reports』で公開されました。

論文名：Development of an ultrahigh resolution real time alpha particle imaging system for observing the trajectories of alpha particles in a scintillator
DOI：10.1038/s41598-023-31748-9

(1)これまでの研究で分かっていたこと

アルファ線はX線やガンマ線などの放射線の一種で、最近では放射線治療の分野で注目されています。アルファ線は、物質中で飛んでから止まるまでの距離が数十マイクロメートルと極めて短い上に、放射線のエネルギーが高く、短い距離で大きなエネルギーを与えるので、細胞などが受けるダメージが大きいと考えられています。一方で、この性質を放射線治療に利用して、アルファ線を放出する核種をがん患者に投与して治療するアルファ線内用療法の研究も進んでいます。

アルファ線が放出される場所を短時間で特定し、飛ぶ範囲を確認するためには、アルファ線が物質中を線状に飛んでいる様子（飛跡）を観察する必要がありました。しかし、短時間間隔の連続画像（リアルタイム画像）で観察する技術は、これまで存在しませんでした。

(2)今回の研究で新たに実現しようとしたこと、明らかになったこと

今回の研究では、新しいイメージング検出器の開発により、アルファ線が実際に物質中を飛ぶ様子をリアルタイムで画像化することに成功しました。

(3)そのために新しく開発した手法

開発したアルファ線飛跡イメージング装置では、図1のように、放射線が当たって光を放出する透明な材料（シンチレータ^＊3）にアルファ線を当てます。これまで、アルファ線がシンチレータに入射しても飛跡が短く発光も微弱なため、この発光から線状の飛跡を明瞭に画像化することは困難と考えられていました。今回、アルファ線の飛跡画像化に適したシンチレータを開発し、これに超高感度カメラと超高倍率の画像拡大装置を組み合わせ、アルファ線がシンチレータ中を飛んだときに発生する短い飛跡の微弱な発光を、細長い鮮明な線状の画像として得ることに成功しました。

その結果、図2のようにシンチレータ中のアルファ線の飛跡を、一秒以下の明瞭な連続画像として得ることに成功し、動画として観察できるようになりました。

(4)研究の波及効果や社会的影響

開発した装置を用いると、粒子状のアルファ線放出核種からは、放射状に放出されるアルファ線画像が得られるものと期待されます。またアルファ線内用療法の細胞研究に応用すれば、腫瘍細胞などに取り込まれた核種から放出されるアルファ線の飛跡が画像化できる可能性もあります。

さらには、アルファ線の物質中の飛跡を、短時間の連続画像として画像化できるようになったことにより、高エネルギー物理実験分野などにも応用される可能性があります。今回のアルファ線飛跡の画像や動画は、霧箱^＊4のように一般の方にもイメージしやすく、放射線に関する科学教育などへの利用も期待できます。

(5)今後の課題

今回得られた画像におけるアルファ線飛跡はいろいろな形状をしていますが、これはシンチレータへのアルファ線の入射角度が異なるためです。形状の違いを利用して、アルファ線がシンチレータに入射した角度が計算できるので、アルファ線飛跡の三次元分布評価も可能と考えています。またアルファ線画像の明るさから入射したアルファ線のエネルギーを求めることもできます。

一方で、本研究グループは、今回実験に用いたシンチレータの表面状態の改良を進めています。表面状態が悪いと光の散乱が起こり、画質が低下します。表面を滑らかにすることで、より鮮明にアルファ線の飛跡が見えるようになり、画像をさらに拡大することによって、今以上に細かいアルファ線飛跡構造を観察できる可能性があると考えています。

(6)研究者のコメント

私たちはこれまで、長年に渡り、アルファ線が飛ぶところを光学的にリアルタイムで画像化できないかと考えていました。今回、シンチレータ中を飛ぶアルファ線を一秒以下の短時間間隔で画像化できるようになり、ようやく夢が実現しました。今後も次なる夢の実現に向けて、世界初の画期的な放射線検出器を開発し続けたいと考えています。

(7)用語解説

＊1　アルファ線内用療法
アルファ線を放出する放射性物質を患者に投与して、がんを治療する方法

＊2　放射線治療
がん患者を、放射線を用いて治療する方法。放射線の種類としては、X線やガンマ線、粒子線などが良く使われるが、最近はアルファ線を放出する放射性物質を患者に投与する治療方法の研究が進んでいる。

＊3　シンチレータ
放射線が当たることにより発光する物質。放射線の検出や画像化するときに用いられる。

＊4　霧箱
荷電粒子による電離により、気体中に分散している微粒子が集まり大きな粒子をつくる現象（凝結作用）を用いて荷電粒子の飛跡を検出する装置

(8)論文情報

雑誌名：Scientific Reports
論文名：Development of an ultrahigh-resolution, real-time alpha-particle imaging system for observing the trajectories of alpha particles in a scintillator
執筆者名：Seiichi Yamamoto¹、Masao Yoshino²、Kei Kamada²、Ryuga Yajima²、Akira Yoshikawa²、Kohei Nakanishi³、Jun Kataoka¹
1．早稲田大学　理工学術院
山本 誠一（論文責任著者）、片岡 淳
2．東北大学　未来科学技術共同研究センター
吉野 将生、鎌田 圭、吉川 彰、矢島 隆雅
3．名古屋大学　大学院医学系研究科総合保健学専攻
中西 恒平
掲載日時（英国時間・夏時間）：2023年4月26日（水）午前10時
DOI：10.1038/s41598-023-31748-9

(9)研究助成

本研究は、戦略的創造推進事業 ERATO「片岡ラインX線ガンマ線イメージング」（R3～8年度；グラント番号 JPMJER2102）、科学研究費補助金基盤研究（B）「チェレンコフ光閾値以下のエネルギーの放射線照射による水の発光現象の医療応用」（R4～8年度；グラント番号22H03019）、および科学研究費補助金基盤研究（A）「マイクロ共晶体構造を応用した量子線弁別型超高解像度イメージング装置の開発」（R1～5年度；グラント番号19H00672）の支援を得て実施したものです。