2021年度CRESTに本学研究者1名が採択、新たな生命システムの発見を目指す

2021年9月21日、国立研究開発法人科学技術振興機構（JST）の2021年度戦略的創造研究推進事業（CREST）の新規研究課題について、本学から1件「ありえた生体高分子ネットワークを創出するBioDOSの構築（木賀大介 理工学術院 教授）」の採択が決定しました。当該研究領域には69件の応募があり、うち6件が採択され、そのうちの1件となります。
木賀教授の提案は、深層学習AIと論理推論AIを組み合わせたBio Discovery OS(BioDOS)を構築することで、人間の認知バイアスを超えた「ありえた生命のかたち」を設計することを目指すものです。さらに、設計した遺伝子ネットワークが、種々の生物や培養条件で動作可能であることを示すことで、これまでの合成生物学と伝統的な生物学の良い関係と同様に、自然界の改めての探索による新たな生命システムの発見につながることが期待されます。

採択課題

【研究代表者】木賀 大介（理工学術院 教授）
【研究領域】データ駆動・ＡＩ駆動を中心としたデジタルトランスフォーメーションによる生命科学研究の革新
【研究課題名】ありえた生体高分子ネットワークを創出するBioDOSの構築

 

JST戦略的創造研究推進事業（CREST）とは

国立研究開発法人科学技術振興機構（JST）が所管する事業のひとつで、国が定める戦略目標の達成に向けて、研究総括の運営のもと課題達成型基礎研究を推進し、科学技術イノベーションを生み出す革新的技術シーズを創出するためのチーム型研究です。研究代表者は、自らが立案した研究構想の実現に向けて、産・学・官の研究者からなる複数の共同研究グループで構成される最適な研究チームを編成し、研究課題を実施します。

 

接着剤いらずの超柔軟導電接合

フレキシブルエレクトロニクスの集積化に貢献

理化学研究所（理研）開拓研究本部染谷薄膜素子研究室の福田憲二郎専任研究員（創発物性科学研究センター創発ソフトシステム研究チーム専任研究員）、染谷隆夫主任研究員（同チームリーダー、東京大学大学院工学系研究科教授）、早稲田大学大学院創造理工学研究科の梅津信二郎教授らの共同研究グループ^※は、接着剤を用いずに高分子フィルム上に成膜された金同士を電気的に直接接続する技術の開発に成功しました。

本研究成果は、次世代のウェアラブルデバイスにおける配線技術や、フレキシブルエレクトロニクスの集積化に向けた、フレキシブルな実装技術への応用に貢献すると期待できます。

今回、共同研究グループは、水蒸気プラズマ^[1]を用いる新しい接合技術（Water Vapor Plasma-assisted Bonding；WVPAB）を開発しました。この技術を用いると、異なる薄膜基板上の金電極同士を配線する際に、接着剤を介さず、電極同士を直接接合できます。接着剤を一切用いないため、接合部の最小曲げ半径は0.5 mm未満と非常に柔軟です。金属同士の直接接合であるため、WVPAB接合部の抵抗は0.07Ωと極めて低抵抗を達成しました。機械的耐久性も1万回の曲げで電気抵抗の変化が1％未満と優れており、かつ熱安定性にも優れ、100℃で500時間加熱しても酸化による劣化は生じず、むしろ金属結合が促進されることで、電気抵抗が8％改善しました。また、別々の薄膜基板上に作製したフレキシブルな有機太陽電池^[2]と有機発光ダイオード（有機LED）^[3]を、超薄型配線フィルムを介して相互接続することにも成功し、WVPABが超薄型フレキシブルエレクトロニクスシステムに応用できることを実証しました。

本研究は、科学雑誌『Science Advances』オンライン版（12月22日付：日本時間12月23日）に掲載されました。

１．背景

近年、皮膚や洋服に貼り付けて使用する次世代ウェアラブルデバイスの実用化を目指し、センサーや電源などの高性能化・薄膜化が進んでいます。電子素子を薄膜化することで、人間の皮膚が持つ複雑な曲面に対して隙間なく密着して貼り付く次世代ウェアラブルデバイスが開発できます。このようなデバイスは、身体への装着負荷を減らし、継続的な生体モニタリングが可能です。例えば、この次世代ウェアラブルデバイスとモノのインターネット（IoT）技術を組み合わせることで、自宅療養患者や二次感染の可能性がある患者との遠隔診断が実現し、医療関係者の負担軽減および救急対応の迅速化に貢献できると考えられています。

このような生体継続モニタリングに向けたウェアラブルデバイスの実用化には、個々のセンサーや電源の高性能化とともに、複数の電子素子を集積化できる配線技術・実装技術が重要です。これらの技術には、金属のような導電性とデバイスの柔軟性を損なわない十分に低い剛性の実現、さらに、デバイスの損傷を防ぐために低温のプロセスで配線することが必要です。

しかし、従来の電子素子同士の配線方法は、導電性接着剤層を介する必要があり、その接着層の厚みによって接合部の剛性が増加するという課題がありました。十分な接着力と高導電性を実現するためには、加熱・加圧工程が必要であるため、プラスチックフィルムを用いた電子素子の配線は困難でした。一方で、表面活性化接合^[4]など従来の金属の直接接合技術は、接合面の許容表面粗さRMS^[5]が1ナノメートル（nm、1nmは10億分の1メートル）未満と非常に高い平坦性が必須であるため、フレキシブル基板上の金属同士の接合に適応することは不可能でした。

２．研究手法と成果

共同研究グループは、2マイクロメートル（μm、1μm は100万分の1 メートル）厚の高分子材料パリレン^[6]基板上に蒸着した金電極（表面粗さRMS = 約7 nm）に対して、水蒸気プラズマを照射し、大気中で金電極同士を接触させることで、金属結合が生じることを発見しました。そして、この新しい接合方法を「水蒸気プラズマ接合（WVPAB: Water Vapor Plasma-assisted Bonding）」と名付けました（図1）。

図2に、WVPABで接合した金電極の断面を走査型透過電子顕微鏡（STEM）^[7]で観察した結果を示しています。上下別々の基板上に蒸着された二つの金電極の一部がWVPABによって一体化（境界線が消失）し、強固に接合していることを確認しました。

WVPABを用いて接合した薄膜サンプルと、従来接合手法の異方導電性テープ（ACF）^[8]で接合した薄膜サンプルの接合部の柔軟性を比較したところ、ACF接合の最小曲率半径が1 mm以上であるのに対し、WVPABの最小曲率半径は0.5 mm未満でした。つまり、WVPABによって接合した薄膜には接着層がないため、優れた柔軟性を持つことを確認しました（図3）。

また、WVPABによる直接接合は機械的耐久性と、熱安定性にも優れていることを確認しました。曲げ半径2.5 mmで1万回繰り返し曲げた後でも、電気抵抗の変化は1％未満でした（図4(a)）。大気中、100℃で500時間加熱しても電気抵抗の上昇は観察されず、むしろ金属同士の結合が促進されることで電気抵抗が8％減少することを確認しました（図4(b)）。

さらに、超薄型のフレキシブルエレクトロニクスの集積化デバイスへの応用も実証しました。厚さ約3μmの超薄型有機太陽電池と超薄型有機LED、複数の超薄型配線を、WVPABにより相互接続することに成功しました（図5）。WVPABによって素子や基板に損傷は無く、実際に太陽電池に光を照射し、発電した電力で有機LEDが発光することを確認しました。この集積化デバイスは、配線や接合部を含めた全体が柔軟な超薄型のフレキシブルエレクトロニクスシステムです。

３．今後の期待

本研究によって、薄膜基板上の金電極同士を水蒸気プラズマ処理によって接合する新たな接合技術を開発しました。この技術は、大気中室温で加圧することなく、複数のフレキシブルエレクトロニクスを一つのシステムとして集積することを容易にし、従来研究の分厚い接着剤で接続されたフレキシブルエレクトロニクスシステムの柔軟性を向上させることが可能です。

本研究では金電極とパリレン基板のみを対象としましたが、この技術はプラズマ条件や接合用電極の表面粗さRMSを調整することで、幅広い素材に対応できる汎用的な集積技術となる可能性があります。次世代のウェアラブルデバイスにおけるフレキシブルな接合の実装に大きく貢献すると期待できます。

４．論文情報

タイトル：Direct gold bonding for flexible integrated electronics
著者名：Masahito Takakuwa, Kenjiro Fukuda, Tomoyuki Yokota, Daishi Inoue, Daisuke Hashizume, Shinjiro Umezu, and Takao Someya
雑誌：Science Advances
DOI：10.1126/sciadv.abl6228

５．補足説明

[1] 水蒸気プラズマ

ガス源に水を使用したプラズマ処理方法。水由来のガス雰囲気下でプラズマ処理を行うことで、処理面の還元作用が得られる。

[2] 有機太陽電池

有機半導体を光電変換層として用いた太陽電池のこと。塗布プロセスによる大量生産が適用できると同時に、安価かつ軽量で柔らかいことから次世代の太陽電池として注目を集めている。

[3] 有機発光ダイオード（有機LED）

OLEDや有機ELとも呼ばれる。有機半導体を光電変換層として用いた発光ダイオード。塗布プロセスによる大量生産が適用できると同時に、軽量で柔らかい特徴をもつ。

[4] 表面活性化接合

真空中室温で金属結合を生じさせる直接接合方法。真空中で中性子ビームやアルゴンビームエッチングを用いて接合表面に付着している有機物や酸化膜、吸着した水などを除去し、活性化エネルギーの高い状態で接合面を接触させると、常温で強固な接合を得ることが可能。

[5] 表面粗さRMS

Root-Mean-Squareの略。二乗平均粗さ。凹凸の平均線からのプロファイルの高さの偏差の二乗平均値。

[6] パリレン

高分子材料の一種。化学気層堆積法によって良質の均一薄膜が形成できる。生体適合性に優れているため、さまざまな生体・医療用途に応用されている。

[7] 走査型透過電子顕微鏡（STEM）

透過型電子顕微鏡の一種。試料組成に関するコントラストを強く反映できることから、組成情報を得たい場合、透過型電子顕微鏡よりもSTEMが優れている。また走査型のため透過型電子顕微鏡よりも厚みのある試料の測定にも向いている。STEMはScanning Transmission Electron Microscopyの略。

[8] 異方導電性テープ（ACF）

不導体である熱硬化性樹脂を接着剤として、その中に導体の粒子が分散している構造を持つ。電極と電極の間に挿入し、熱と圧力を加えることで、導体粒子を介した電気的なパスが形成されることで、導通が形成される。ACF はAnisotropic Conductive Filmの略。

共同研究グループ

理化学研究所

開拓研究本部　染谷薄膜素子研究室

専任研究員 福田 憲二郎（ふくだ けんじろう）（創発物性科学研究センター 創発ソフトシステム研究チーム 専任研究員）

主任研究員 染谷 隆夫（そめや たかお）（創発物性科学研究センター 創発ソフトシステム研究チーム チームリーダー、東京大学 大学院工学系研究科 教授）

創発物性科学研究センター

創発ソフトシステム研究チーム

研修生 髙桑 聖仁（たかくわ まさひと）（早稲田大学大学院 創造理工学研究科 総合機械工学専攻 博士課程1年）

物質評価支援チーム

チームリーダー 橋爪 大輔（はしづめ だいすけ）

専門技術員 井ノ上 大嗣（いのうえ だいし）

早稲田大学

大学院 創造理工学研究科 総合機械工学専攻
教授 梅津 信二郎（うめず しんじろう）

東京大学

大学院工学系研究科 電気系工学専攻
准教授 横田 知之（よこた ともゆき）

研究支援

本研究は、日本学術振興会（JSPS）科学研究費補助金新学術領域「ソフトロボット学の創成：機電・物質・生体情報の有機的融合」のうち「弾性グラディエントナノ薄膜を利用した自由変形可能な太陽電池の創成（研究代表者：福田 憲二郎）」、JSPS特別研究員奨励費「水蒸気プラズマを用いた超柔軟な導電接合技術の開発（研究代表者：髙桑聖仁）」、科学技術振興機構（JST）研究成果最適展開支援プログラム（A-STEP）「ウルトラフレキシブル有機太陽電池の開発 （研究代表者：福田憲二郎）」、早稲田大学理工学術院総合研究所若手研究者支援事業（アーリーバードプログラム）「薄膜金電極同士の直接接合によるフレキシブル配線の低接触抵抗化とノイズ増加の抑制（研究代表者：髙桑聖仁）」による支援を受けて行われました。

2021年度の創発的研究支援事業に5件が採択

国立研究開発法人科学技術振興機構（JST）が募集した2021年度の創発的研究支援事業に、本学から5件の研究課題が採択されました。全国的には、応募総数2,314件に対し、259件が採択されており、採択率は約11％という結果となりました。昨年度採択の2件と合わせて7件の研究課題について、これを推進する研究者の挑戦を支援してまいります。

2021年度 採択者一覧

• 早水 桃子（理工学術院 基幹理工学部 応用数理学科　講師）
  【研究課題名】離散数学と統計科学の融合による生命科学データ解析の技術革新
• 柳谷 隆彦（理工学術院 先進理工学部 電気・情報生命工学科　准教授）
  【研究課題名】電池レス無線給電デバイス用の新規３次元配向圧電薄膜の創製
• 畠山 歓（理工学術院 先進理工学部 応用化学科　講師）
  【研究課題名】プロセスに強いMIの創出と複合材料系での実践
• 細川 正人（理工学術院 大学院先進理工学研究科 生命医科学専攻　准教授）
  【研究課題名】大規模１細胞ゲノムから設計する微生物叢の戦略的制御
• 布山 美慕（人間科学学術院 人間科学部 人間情報科学科　講師）
  【研究課題名】量子確率を用いた不定な文章理解とその効果の認知研究

 

JST創発的研究支援事業とは

2020年度に設立され、特定の課題や短期目標を設定せず、多様性と融合によって破壊的イノベーションにつながるシーズの創出を目指す「創発的研究」を推進するため、研究者がその研究に専念できる環境を確保することを含め、原則7年間（途中ステージゲート審査を挟む、最大10年間）にわたり長期的に支援する事業です。創発を促進するため、異分野研究の理解と融合研究を目的とした「創発の場」を設け、将来の発展的な研究構想を描いたり、チーム型研究の発足等に資するネットワーク構築が促されたりすることを目指します。

 

演題：アートのまちなか展開、アーキテクトの役割

日時：2022年1月19日(水)14:30-16:00

会場：オンラインにて開催

講師：山岸 綾 （一級建築士　一級建築士事務所サイクル・アーキテクツ代表）

対象：学部生・大学院生、教職員、学外者、一般の方

参加方法： 時間になりましたら下記URLより入室して下さい。　
https://zoom.us/j/86779912186?pwd=ekhWbGNUTHdKVFJqQVZUUU0yTnovQT09
ミーティングID: 867 7991 2186
パスコード: 035764
　　　
主催：創造理工学部　建築学科　　

問合せ：早稲田大学 理工センター 総務課

TEL：03-5286-3000

演題：芸術祭のキュレーション

日時：2022年1月19日(水)13:00-14:30

会場：オンラインにて開催

講師：飯田 志保子（学芸員 キュレーター／国際芸術祭「あいち2022」チーフ・キュレーター（学芸統括））

対象：学部生・大学院生、教職員、学外者、一般の方

参加方法： 時間になりましたら下記URLより入室して下さい。　
https://zoom.us/j/86779912186?pwd=ekhWbGNUTHdKVFJqQVZUUU0yTnovQT09
ミーティングID: 867 7991 2186
パスコード: 035764
　　　
主催：創造理工学部　建築学科　　

問合せ：早稲田大学 理工センター 総務課

TEL：03-5286-3000

演題：公共データベースを活用した昆虫の環境適応戦略の仕組みの解析

 

日時：2022年1月20日(木)17：00－18：30

 

会場：Zoomによるオンライン講演会

 

講師：天竺桂　弘子

（東京農工大学農学研究院生物生産科学部門 教授、早稲田大学　先進理工学研究科　共同先進健康科学専攻　客員教授）

 

対象：学部生、大学院生、教職員、学外者、一般の方

 

参加方法：参加無料、事前申込制

 

事前申込先：[email protected]

「お名前」「所属」「メールアドレス」「講演会参加の目的」を明記下さい。

早稲田大学の学生の場合は、学籍番号もご記入ください。

申し込みいただいた方に、zoomアドレスをお送りします。

 

主催：先進理工学部　生命医科学科

 

問合せ：早稲田大学 理工センター 総務課

 

TEL：03-5286-3000

 

演題：Computer Vision for Innovative Humna-Computer Interaction

 

日時：2022年1月24日(月)16：20－18：30

 

会場：早稲田大学　早稲田キャンパス　１２１号館カンファレンスルーム

 

講師：小池 英樹（東京工業大学　教授）

 

対象：学部生・大学院生、教職員、学外者、一般の方

 

参加方法：入場無料、直接会場へ

 

主催：先進理工学研究科　物理学及応用物理学専攻

 

問合せ：早稲田大学 理工センター 総務課

 

TEL：03-5286-3000

 

演題：人間拡張技術とその社会実装

 

日時：2022年1月17日(月)16：20-18：30

 

会場：早稲田大学　早稲田キャンパス　１２１号館カンファレンスルーム

 

講師：持丸　正明（産業技術総合研究所　人間拡張研究センター長(東京大学、慶応義塾大学、筑波大学、東京都立大学　客員教授)）

 

対象：学部生・大学院生、教職員、学外者、一般の方

 

参加方法：入場無料、直接会場へ

 

主催：先進理工学研究科　物理学及応用物理学専攻

 

問合せ：早稲田大学 理工センター 総務課

 

TEL：03-5286-3000

早稲田大学_教員公募_211203

早稲田大学_教員公募_211203_Eng

演題：特別講演会・日埜直彦『日本近現代建築の歴史』を語る

 

日時：2021年12月18日(土)13:00-16:00

 

会場：西早稲田キャンパス55号館N棟１階大会議室

または　Zoomによるオンライン参加

 

講師：日埜　直彦 （日埜建築設計事務所代表）

 

対象：学部生・大学院生、教職員、学外者、一般の方

 

参加方法：入場無料

直接会場(西早稲田キャンパス55号館N棟１階大会議室)へお越し下さい。

Zoomにて参加ご希望の方は時間になりましたら下記URLより入室して下さい。

https://zoom.us/j/93531175207?pwd=c1V3RWRWQklrenY3emg1ZlRCb0Vidz09

 

主催：創造理工学部　建築学科

 

問合せ：早稲田大学 理工センター 総務課

 

TEL：03-5286-3000

アト秒レーザーで光と原子の位相を分離した測定に成功

発表のポイント

• アト秒レーザー光を用いた新たな測定法により、光の位相と原子の位相を分けて測定した。
• 電子の干渉による重なりを分離して、個別の複素数の波動関数イメージを得ることに成功。
• 極端紫外（EUV）領域のアト秒・超短レーザー分光など光量子技術の発展、新規な量子力学計算法の発展、光によって機能する物質や生体分子の開発に寄与することが期待される。

概要

早稲田大学理工学術院の新倉 弘倫（にいくら ひろみち）教授とカナダ国立研究機構の研究者らは、アト秒レーザー光を用いた二次元アト秒測定法により、光のスペクトル位相と原子由来の位相とを分けて測定し、重なり合っていた電子波動関数を分離してイメージングすることに成功しました。この測定方法や解析法は、アト秒領域での固体物理分野などの研究の発展につながり、新しい量子工学技術や光計測技術などの分野での活用も期待されます。

本研究成果は、アメリカ物理学会発行の『Physical Review A』に、“Complete characterization of attosecond photoelectron wave packets” として、2021年11月23日（火）にオンラインで公開されました。

（１）これまでの研究で分かっていたこと

物質に光を照射すると、光の波長や強度に応じて、エネルギーが高い状態（励起状態）や、電子が物質から飛び出す過程（イオン化）が生じます。放出された電子は波としての性質をもつため、振幅と位相の両方の情報からなる複素数の波動関数であらわされます。どれくらいの数の電子が、どのようなエネルギーをもってどの方向に飛び出すのかは光電子分光法により測定され、物質内部の状態などの研究に用いられています。一方、従来の光電子分光法や光吸収スペクトル法などで測定される信号強度は、その自乗（実数）に相当するため、「位相情報」の測定が困難でした。

21世紀に入って発達したアト秒（１アト秒1×10^-18秒）科学は、優れた時間分解能だけではなく、電子などの位相を測定する方法を拓きました。アト秒科学には、再衝突電子を用いた方法と、アト秒レーザー光^※1を用いる方法との、二つの方法があります。アト秒レーザー光で光電子の位相を測定するためには、複数のイオン化過程により生成した、光電子の波動関数の干渉を利用します。しかし、干渉により得られる光電子の「位相」は、(1)アト秒レーザー光のスペクトル位相（spectral phase）と、原子に由来する位相（atomic phase）とが重なっている、(2)さらに原子位相は、複数のイオン化の過程ごとに異なる角度分布を持つ電子の波動関数（f-波、p-波などの部分波）の位相が重なっている、という問題があり、直接、理論計算と比較可能な位相の値を求めることは困難でした。そこで、これらの絡み合った位相を分離した測定が必要でした。

（２）今回の研究で新たに実現しようとしたこと、明らかになったこと

アト秒レーザー光のスペクトル位相と原子由来の位相とを分離し、かつそれぞれのイオン化過程で生じた、異なる角度分布を持つ電子の波（波動関数、部分波）ごとの原子位相を決定しました。得られた原子位相と振幅の値から、干渉の結果として重なっていた電子波動関数を、個々のイオン化過程により生成した電子波動関数に分離することに成功しました。

（３）そのために新しく開発した手法

3-1. 二次元アト秒測定法

アト秒再衝突電子法と、アト秒レーザー光によるイオン化法とを組み合わせ、さらに「二次元アト秒測定法」を開発しました。装置系は早稲田大学51号館の新倉研究室で構築されたものです。まず高強度の赤外レーザー光（800nm, w）とその二倍波（400nm, 2w）をアルゴンガスに集光し、奇数次と偶数次とを持つ極端紫外領域のアト秒レーザー光（アト秒パルス列）を発生させます。発生したアト秒レーザー光と、赤外レーサー光とを組み合わせて試料となるネオンガスに再度集光し、イオン化により放出された光電子の運動量分布（どの角度に、どのエネルギーで電子が放出されるか）を測定しました。ここで、二つの制御可能な｢アト秒時間差｣があります。ひとつは(a)アト秒レーザー光の発生に使用する800nmと400nmの時間差（時間差Ａ）、もうひとつは(b)アト秒レーザー光と赤外レーザー光の時間差（時間差Ｂ）です。これらの二つの時間差を独立に50アト秒以下の精度で安定に変えることができます（1000アト秒＝１フェムト秒（fs））。

3-2. 奇数次および偶数次の高調波を持つアト秒レーザー光のスペクトル位相測定

本研究では、アト秒レーザー光の13次・14次・15次高調波と、赤外光による三つのイオン化過程の干渉を利用しました^※2。アト秒レーザー光のスペクトル位相は、これらの高調波の次数ごとに、少しずつずれています。まず「800nmのみでアト秒レーザー光を発生したときに対応する、高調波の次数ごとの位相のずれ」を、再衝突電子を用いた方法の一つであるw-2w法（N. Dudovich et al., Nature. Phys. 2, 781 (2006)）を組み合わせて測定しました。時間差Ａの関数として、アト秒レーザー光のスペクトル強度を測定すると、スペクトルのピークがシフトします。このシフトからスペクトル位相が見積もられます。一方、今回の研究で用いた「800nmに400nmを加えた光でアト秒レーザー光を発生させた場合のスペクトル位相」は、さらにこれから少しずれたものになります。そこでその「位相ずれ」を次の方法で測定しました。

はじめに800nmと400nmの相対時間差Ａを0に固定し、その状態でアト秒レーザー光を発生します。時間差Ａを固定したまま、赤外光と重ね合わせ、アト秒レーザー光と赤外光との時間差Ｂを変えて、放出された光電子の運動量分布（角度分布）の変化を測定しました（右下図）。その結果、角度分布は時間差Ｂの1.33フェムト秒ごとに、互い違いになっていました（下図(a)）。これはアト秒レーザー光と赤外光とによって生成した電子の干渉が変化したことによります。角度分布の時間差Ｂによる変化から、それぞれのイオン化過程ごとに、重なっている電子の波（f-波・p-波などの部分波）の位相を分離して求めました。

次に時間差Ａを585アト秒だけずらして同様の測定を行うと、光電子の角度分布は逆になり（下図(b)）、各部分波の位相はpだけずれることがわかりました。これは時間差Aを変えたことによる、アト秒レーザー光のスペクトル位相の変化によるものです。同様に、時間差Ａをいくつか変えて、電子の各部分波の位相がどのように変化するのかを測定し、それからスペクトル位相の変化量を見積もりました。その結果、13次高調波と14次高調波は1.4ラジアン、14次高調波と15次高調波は1.6ラジアンだけスペクトル位相がずれていることが分かりました。これらの値を差し引き、三つのイオン化過程ごとにf-波、p-波などの部分波の原子位相を得ました。なお、位相を時間に変換すると、1.4ラジアンは約600アト秒に相当します。

3-3. イオン化過程ごとの電子波動関数イメージ

得られた各部分波の原子位相の値と振幅から、三つのイオン化過程で生成した電子波動関数を個別に再構成しました。過程１は13次高調波と赤外の吸収（H13+IR）、過程２は15次高調波と赤外光の放出（H15-IR）、過程３は14次高調波それぞれによってイオン化により放出された電子波動関数で、複素数のため、実部と虚部にわけて表示しています。ここで、過程１と過程２はともにアト秒レーザー光と赤外光との２光子過程ですが、イオン化の過程が異なるために、生成する電子波動関数の位相が異なっていることがわかりました。このように、(a)スペクトル位相と原子位相とをわけて、(b)f-波やp-波などの部分波の原子位相を求め、それらの値を用いて再構成することにより、(c)干渉の結果、重なっていた電子波動関数を個々のイオン化過程によって生成した波動関数に分離することができました。図の縦軸と横軸は原子単位（atomic unit）での運動量で、「運動量空間での」イオン化状態の電子波動関数イメージに相当します。

（４）研究の波及効果や社会的影響

本研究で測定した電子の部分波の「原子位相」は、光イオン化過程における「遷移双極子モーメント」という物理量の「位相」に相当します。遷移双極子モーメントは光と物質の相互作用にかかわる基本的な複素数の物質量で、物質の波動関数と関係があり、様々な量子化学的計算などで計算されます。しかし、多電子の相互作用が顕著な場合や、速い化学反応が生じる場合には、現在のコンピューターでも、特に位相の正確な計算が困難になります。そこで遷移双極子モーメントの位相と振幅を実験的に得ることができれば、多電子系やレーザー電場中での量子計算方法の発展や、改良につながることが期待されます。例えば分子からの発光や光に対する応答は、緑色蛍光タンパク質などの生物学分野でも重要な役割を果たしていますが、その発光効率の改善や、光遺伝学などにおける新規な制御過程の開発にもつながりうると期待されます。

また本研究では、「２波長を用いてアト秒レーザー光を発生させたときに、そのスペクトル位相がどうなるのか？」について気相で実測したものです。近年では、Vampa et al., Nature 522, 462 (2015)のように、この方法は固体物理で大きく展開されています。本研究で開発した「二次元アト秒測定法」や解析方法などは、アト秒領域での固体物理分野の研究や、光量子測定技術の発展につながるものとも期待されます。

（５）今後の課題

本研究では、特定の波長のみから生じる過程を取り扱いましたが、波長を変えて多くの原子や分子などに適用することや、固体からの光電子分光法や顕微分光法に適用することが今後の課題、方針になります。この場合は、角度分解でより広い範囲でエネルギーを選択できる専用の光電子分光器が必要になります。

（６）研究者からのコメント

光や、電子のような量子的な物質では、波としての性質が重要になります。特にその「位相」情報は、一般に古典的な検出器にあたると消えてしまうため、また複数の様々な位相成分が重なるために、その測定や解析には工夫が必要でした。このような「位相問題」は、光・量子的な測定にはつきものです。今回、アト秒レーザー光を用いて、「どのように個々の遷移過程により生成した電子の位相と振幅を測定するのか」を示しましたが、量子力学の本質である、電子の位相を測定するというアト秒科学の特質を表した研究だと思います。

（７）用語解説

※1　アト秒レーザー光・スペクトル位相
高強度の赤外のレーザー光を気相の原子などに集光すると、その赤外光の波長よりも短い波長の光(極端紫外～軟Ｘ線)が発生します。今回使用した、アト秒レーザーパルスがいくつか連続して発生する「アト秒パルス列」（高次高調波とも呼ばれます）では、そのスペクトルには、赤外レーザー光のエネルギー（800 nmの場合は1.55eV）の奇数次倍の高調波によるピークが現れます。例えば11次高調波（11X1.55 eV = 17.0 eV (~73 nm)）、13次高調波（13 x  1.55eV = 20.15 eV (~ 61 nm)）、15次高調波、と飛び飛びになります。次に800nmの光に400nmを混ぜてアト秒レーザー光を発生すると、奇数次だけではなく、14次高調波（14 x 1.55eV =2 1.7 eV(~57nm)）など、偶数次の高調波も発生します。これらの異なる次数（エネルギー・波長）の高調波は、一般にその位相が同じではなく、アト秒単位でずれています。そのずれのことを「スペクトル位相」と言います。もともとの光のスペクトル位相がずれているので、それを用いてイオン化により生成された光電子の位相も、その「位相のずれ」が加味されたものになります。

※2　三つのイオン化過程
電子(波動関数)の位相を測定するには、電子同士の干渉を利用します。2001年に提案・実証された方法(P.M. Paul et al., Science 292, 1689 (2001))では、奇数次のみの高調波を持つアト秒レーザー光を用いて、二つの過程の干渉を作り出しますが、その場合は電子の角運動量成分ごとに位相をわけることが困難でした。そこで本研究では、奇数次と偶数次を持つアト秒レーザー光を使い、「三つのイオン化過程」を利用することで、それぞれの過程およびf-波、p-波などの角運動量成分ごとの電子波動関数（部分波）の位相と振幅を分離しました。この方法は、2017年に本研究者らが発表したものです（D. Villeneuve et al., Science 356, 1150 2017）。また、赤外レーザー光の強度とアト秒レーザー光の波長を調整し、特定の磁気量子数m=0のみを量子制御により選択しています（S. Patchkovskii et al.,J. Phys. B 53,134002 (2020)）。過程１（13次高調波＋赤外[H13+IR]）ではf-波とp-波、過程２（13次高調波―赤外[H15-IR]）では、過程１とは振幅と位相が異なるf-波とp-波、そして過程３(14次高調波)ではs-波とd-波が生じます。イオン化により放出された電子波動関数は、これらの部分波の重ね合わせになっています。14次高調波で、H13+IR, H15-IRとは異なる対称性を持つ電子の波を重ねあわせることにより、角運動量ごとの部分波の位相を求めることが可能になります。なお2017年の結果は、スペクトル位相と原子位相とが重なっていますので、今回はさらにそれを分離し、理論計算と比較しうる原子位相の値を求めたものです。

（８）論文情報

雑誌名：Physical Review A104, 053526 (2021).（アメリカ物理学会誌）
論文名：Complete characterization of attosecond photoelectron wave packets
執筆者名（所属機関名）：D.M.Villeneuve (National Research Council of Canada & University of Ottawa), Peng Peng (National Research Council of Canada & University of Ottawa & ShanghaiTech University), Hiromichi Niikura (Waseda University)^＊
＊責任著者
掲載日時（オンライン）：2021年11月23日（火）
掲載URL： https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevA.104.053526
DOI： 10.1103/PhysRevA.104.053526

（９）研究助成

研究費名：科学研究費補助金　基盤研究Ａ　18H03903
研究課題名：アト秒位相分解波動関数イメージング法による新規な量子選択性の研究
研究代表者名（所属機関名）：新倉弘倫（早稲田大学）

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